具体实施方式

以下，针对本公开文本的实施方式进行说明。其中，以下的实施方式是用于说明本公开文本的例示，并非旨在将本公开文本限定于以下的内容。

复合体的一个实施方式为具备：具有多孔质结构的氮化物烧结体、和含浸于上述氮化物烧结体的热固性组合物的半固化物的复合体。对于上述复合体而言，在被粘体间配置上述复合体、在200℃及10MPa的条件下进行5分钟加热及加压并进一步在200℃及大气压的条件下加热2小时后的介电击穿电压超过5kV。

本说明书中，所谓“半固化”(也称为B阶)的状态，是指处于通过其后的固化处理可以进一步固化的状态。可以利用半固化的状态对被粘体进行暂时压接，之后通过加热，由此与被粘体粘接。上述半固化物处于半固化的状态，通过进一步进行固化处理，可成为“完全固化”(也称为C阶)的状态。复合体中的半固化物是否处于可进一步固化的半固化的状态，例如可通过差示扫描量热仪进行确认。

上述复合体由于具备含浸于上述氮化物烧结体的热固性组合物的半固化物，因此可与被粘体粘接。对于上述复合体而言，具备氮化物烧结体、并且在氮化物烧结体所具有的孔中填充有上述热固性组合物的半固化物，因此在与被粘体粘接后，介电击穿电压较高、绝缘性优异。另外，上述复合体由于具备氮化物烧结体，热阻也较低、导热性优异。本实施方式的复合体作为要求导热性及绝缘性的粘接构件(例如，粘接片等)是有用的。具体而言，本实施方式的复合体可作为将功率模块结构体及LED发光装置等中的金属电路基板与其他的层粘接的粘接构件而使用。

上述复合体的形状例如可以为块状及片状等。在上述复合体为片状的情况下，复合体的厚度例如可以为0.1mm以上、0.2mm以上或0.3mm以上。当复合体的厚度为上述范围内时，即使在施加高电压的用途中使用，也可以维持绝缘性。在上述复合体为片状的情况下，复合体的厚度例如可以为1.0mm以下、0.7mm以下或0.4mm以下。复合体的厚度为上述范围内时，可以使热阻进一步减小。

具有多孔质结构的氮化物烧结体可以是将氮化物的一次粒子彼此烧结而成的物质。本说明书中，所谓“多孔质结构”，是指具有多个微细孔(以下，也称为微孔)的结构，包括上述微孔的至少一部分连结而形成连续孔的结构。上述微孔的平均微孔径例如可以为7μm以下、6μm以下或5μm以下。如果平均微孔径为上述范围内，可以使复合体的导热性提高。上述微孔的平均微孔径例如可以为0.3μm以上、0.5μm以上或0.7μm以上。如果平均微孔径为上述范围内，易于向微孔内填充热固性组合物，可以使复合体与被粘体的粘接性进一步提高。本说明书中，“平均微孔径”是指通过压汞法测定的值。

对于热固性组合物的半固化物(以下，有时简称为“半固化物”。)而言，如后所述，是指热固性组合物的固化反应进行了一定程度以上。因此，热固性组合物的半固化物可以包含热固性组合物中的原料成分(热固性组合物所含有的化合物等)反应而得到的热固性树脂等。上述半固化物除了上述热固性树脂之外，还可以包含上述原料成分中的未反应成分的化合物等。

对于热固性组合物的半固化物而言，例如可以具有选自由来自氰酸酯基的结构单元、来自双马来酰亚胺基的结构单元、及来自环氧基的结构单元组成的组中的至少1种的结构单元，也可以具有选自由来自氰酸酯基的结构单元、来自双马来酰亚胺基的结构单元、及来自环氧基的结构单元组成的组中的至少2种的结构单元，还可以具有来自氰酸酯基的结构单元、来自双马来酰亚胺基的结构单元、及来自环氧基的结构单元。热固性组合物的半固化物具有来自氰酸酯基的结构单元、来自双马来酰亚胺基的结构单元、及来自环氧基的结构单元，由此复合体的制造变得容易，同时可以使复合体与被粘体的粘接性进一步提高。

对于上述半固化物而言，例如可以具有来自氰酸酯基的结构单元，可以具有选自由来自氰酸酯基的结构单元、来自双马来酰亚胺基的结构单元及来自环氧基的结构单元组成的组中的至少1种的结构单元，可以具有来自氰酸酯基的结构单元、来自双马来酰亚胺基的结构单元及来自环氧基的结构单元中的全部。通过包含一定程度以上的这些结构单元，可使后述的介电击穿电压进一步提高。上述半固化物具有来自氰酸酯基的结构单元、来自双马来酰亚胺基的结构单元及来自环氧基的结构单元中的全部的情况下，复合体中的半固化物的含量少的情况下，也可发挥出优异的介电击穿电压。

作为具有氰酸酯基的结构单元，例如可举出氨基甲酸酯键(-NH-CO-)等。作为来自双马来酰亚胺基的结构单元，例如可举出由下式(1)所示的结构等。作为来自环氧基的结构单元，例如可举出由下述通式(2)所示的结构等。这些结构单元可使用¹H-NMR及¹³C-NMR来检测。另外，也可以使用GPC(凝胶渗透色谱)来检测。上述结构单元可以用NMR或GPC来检测。

[化学式1]

[化学式2]

上述通式(2)中，R¹表示氢原子或其他的官能团。作为其他的官能团，例如可以为烷基等。

上述半固化物可以具有上述的、来自氰酸酯基的结构单元、来自双马来酰亚胺基的结构单元、及来自环氧基的结构单元以外的其他的结构单元。

上述半固化物可以含有热固性树脂，也可以含有选自由氰酸酯树脂、双马来酰亚胺树脂、及环氧树脂组成的组中的至少1种。上述半固化物除了上述热固性树脂以外，例如还可以含有酚醛树脂、三聚氰胺树脂、脲醛树脂、及醇酸树脂等。

上述半固化物也可以含有选自由膦系固化剂及咪唑系固化剂组成的组中的至少1种的固化剂。膦系固化剂可促进基于具有氰酸酯基的化合物的三聚化的三嗪生成反应。作为膦系固化剂，例如可举出四对甲苯基硼化四苯基膦等。咪唑系固化剂生成噁唑啉，促进具有环氧基的化合物的固化反应。作为咪唑系固化剂，例如可举出1-(1-氰基甲基)-2-乙基-4-甲基-1H-咪唑等。上述半固化物可以为热固性组合物中含有的聚合性化合物(例如，具有氰酸酯基的化合物、具有环氧基的化合物等)被这些固化剂固化而形成的固化物。

半固化物的固化程度例如可以将成为完全固化的状态时的固化率设为100％的热固性组合物的固化率作为指标。半固化物的固化率例如可以为70％以下、65％以下或60％以下。如果半固化物的固化率为上述范围内，可以使复合体与被粘体的粘接性提高。另外，由于半固化物在树脂复合体内移动，因此可以填充树脂复合体内的空隙，并使介电击穿电压提高。另外，树脂为半固化物的固化率例如可以为5％以上、15％以上、30％以上或40％以上。如果半固化物的固化率为上述范围内，则可抑制半固化物流出到树脂复合体外，可以将半固化物充分地保持在氮化物烧结体的微孔内。

上述固化率可以通过使用差示扫描量热仪的测定来确定。首先，测定使未固化的状态的热固性组合物1g完全固化时产生的热量Q。接下来，从成为测定对象的复合体中采集1g半固化物，测定使所采集的半固化物完全固化时产生的热量R。测定中，使用差示扫描量热仪。之后，可以根据下式(A)算出半固化物的固化率。需要说明的是，半固化物是否完全固化可以通过利用差示扫描量热分析所得到的放热曲线中放热结束来确认。

半固化物的固化率[％]＝〔(Q-R)/R〕×100···(A)

上述固化率也可以如下算出。即，可以用以下方法求出含浸于氮化物烧结体的半固化物的固化率。首先，求出使未固化的热固性组合物升温而使其完全固化时所产生的发热量Q2。然后，求出使从复合体所具备的半固化物中采集的样品同样地升温而完全固化时产生的发热量R2。此时，将通过差示扫描量热仪进行测定时所使用的样品的质量设为与发热量Q2的测定中使用的热固性组合物相同。如果设为半固化物中含有c(质量％)的具有热固性的成分，则通过下式(B)求出含浸于复合体的热固性组合物的固化率。

含浸的半固化物的固化率(％)＝{1-[(R2/c)×100]/Q2}×100···(B)

对于上述半固化物的含量而言，将复合体作为基准，例如可以为20体积％以上、25体积％以上、30体积％以上、35体积％以上或40体积％以上。如果热固性组合物的含量为上述范围内，则可以使通过加热及加压而与被粘体粘接时的粘接性进一步提高。对于上述热固性组合物的含量而言，将复合体作为基准，例如可以为70体积％以下、65体积％以下、60体积％以下或55体积％以下。如果热固性组合物的含量为上述范围内，可以以更高水平同时实现粘接性与复合体的绝缘性。另外，通过热固性组合物的含量在上述范围内，可以充分抑制使用该复合体而得到的层叠体的散热性降低。热固性组合物的含量可以在上述范围内调节，例如可以为20～70体积％。通过于600℃左右加热树脂复合体而使半固化物挥发，并测定其前后的重量差，由此来得到半固化物的含量。

上述复合体中的热固性组合物的含量可以视为氮化物烧结体的气孔率，并可以由下式(C)算出。氮化物烧结体的真密度例如在氮化硼的情况下为2.28g/cm³。

热固性组合物的含量[体积％]＝氮化物烧结体的气孔率＝〔1-(D/氮化物烧结体的真密度〕···(C)

上述式(C)中，D是指用下式(D)表示的氮化物烧结体的体积密度。

氮化物烧结体的体积密度[g/cm³]＝氮化物烧结体的质量/氮化物烧结体的体积···(D)

上述式(C)中，氮化物烧结体的真密度是指：氮化物烧结体为由多个氮化物得到的物质的情况下，将各个氮化物的真密度与各自的配合比(质量比)相乘而算出的值。例如，将氮化物A和氮化物B分别以a:b的质量比混合的情况下，氮化物烧结体的真密度通过下式(D)求出。

氮化物烧结体的真密度[g/cm³]＝(A×a+B×b)÷(a+b)···(D)

对于上述复合体的粘接性而言，可以根据JIS K 6854-1:1999“粘接剂-剥离粘接强度试验方法”，以使样品剥离时在剥离面的凝集破坏面积率(面积％)作为指标进行评价。对于上述复合体的剥离面中的凝集破坏面积率而言，例如相对于被粘体的粘接面的总面积，可以设为40面积％以上、50面积％以上、60面积％以上。

上述复合体的粘接后的被粘体间的介电击穿电压例如为超过5kV，可以设为5.5kV以上、6kV以上。上述复合体的粘接后的被粘体间的介电击穿电压例如可以为12kV以下或10kV以下。上述复合体的介电击穿电压例如可以通过热固性组合物的组成及半固化物的含量等来进行调节。本说明书中的“介电击穿电压”是指根据JIS C2110-1:2016、通过耐压试验器(菊水电子工业株式会社制，装置名：TOS-8700)而测得的值。

用于测定介电击穿电压的试样为使用通过以下的方法制备的物质。首先，在2片铜板间配置上述复合体，在200℃及10MPa的条件下进行5分钟加热及加压，进一步在200℃及大气压的条件下加热2小时来准备层叠体。在2片铜板间及上述复合体的层叠方向上施加压力。在该层叠体的一面上，以成为直径为20mm的圆形的方式将抗蚀剂进行丝网印刷，而在上述层叠体的另一面上，在整个面(所谓的实心图案(solid pattern)状)上将抗蚀剂进行丝网印刷。印刷后，对抗蚀剂照射紫外线使其固化而形成阻蚀。形成阻蚀后，形成有圆形阻蚀的一侧的铜板用氯化铜液进行蚀刻，在层叠体的一面上形成直径为20mm的圆形的铜电路。将形成有圆形的铜电路的层叠体作为测定对象。

上述复合体的粘接后的热阻例如可以设为0.50K/W以下、0.40K/W以下、0.37K/W以下或0.35K/W以下。上述复合体的热阻例如可以通过热固性组合物的组成、及半固化物的含量以及氮化物烧结体的密度等进行调节。本说明书中的“热阻”是指根据ASTM D5470、利用树脂材料热阻测定装置(Hitachi Technologies and Services,Co.,Ltd.制)测得的值。对于热阻测定而言，在2片铜板(厚度均为1mm的铜板)之间配置上述复合体，在200℃及10MPa的条件下进行5分钟加热及加压，进一步在200℃及大气压的条件下加热2小时而得到层叠体，将该层叠体作为测定对象。

上述复合体例如可以通过下述制造方法进行制造。复合体的制造方法的一个实施方式中，所述复合体具备：具有多孔质结构的氮化物烧结体、和含浸于上述氮化物烧结体的热固性组合物的半固化物，所述复合体的制造方法具有：将热固性组合物含浸于具有多孔质结构的氮化物烧结体的工序(以下，也称为含浸工序)、和将上述热固性组合物加热至80～130℃的加热温度而使其半固化的工序(以下，也称为半固化工序)。上述含浸工序为下述工序：将热固性组合物的温度设为超过上述半固化的工序中的上述加热温度且为上述加热温度+20℃以下，使热固性组合物含浸。上述热固性组合物含有：选自由具有氰酸酯基的化合物、具有双马来酰亚胺基的化合物及具有环氧基的化合物组成的组中的至少1种的化合物，和选自由膦系固化剂及咪唑系固化剂组成的组中的至少1种的固化剂。

具有多孔质结构的氮化物烧结体可以是将氮化物的一次粒子彼此烧结而成的物质。具有多孔质结构的氮化物烧结体可以使用市售的氮化物烧结体，另外，也可以使用将包含氮化物的粉末烧结而制备的物质。即，复合体的制造方法也可以具有将含有氮化物的粉末(以下，也称为氮化物粉末)烧结而得到具有多孔质结构的氮化物烧结体的工序。对于氮化物烧结体而言，也可以将包含氮化物粉末的浆料用喷雾干燥机等进行球化处理，在进一步成型后进行烧结，制备具有多孔质结构的氮化物烧结体。成型时，可以使用模具，也可以采用冷等静压(cold isostatic pressing：CIP)法。

氮化物例如可以含有选自由氮化硼、氮化铝、及氮化硅组成的组中的至少一种的氮化物，优选含有氮化硼。氮化硼可以使用无定形氮化硼及六方晶氮化硼中的任意。氮化物的导热性例如可以为40W/(m·K)以上、50W/(m·K)以上或60W/(m·K)以上。作为氮化物，可以使利用如上所述的导热性优异的氮化物而得到的复合体的热阻进一步降低。

在氮化物粉末的烧结时，也可以使用烧结助剂。烧结助剂例如可以为氧化钇、氧化铝及氧化镁等稀土元素的氧化物、碳酸锂及碳酸钠等碱金属的碳酸盐、以及硼酸等。配合烧结助剂的情况下，对于烧结助剂的添加量而言，例如相对于氮化物及烧结助剂的合计100质量份，可以为例如0.01质量份以上或0.1质量份以上。烧结助剂的添加量相对于氮化物及烧结助剂的合计100质量份，可以为例如20质量份以下、15质量份以下或10质量份以下。通过将烧结助剂的添加量设为上述范围内，将氮化物烧结体的平均微孔径调节到上述范围变得容易。

氮化物的烧结温度例如可以为1600℃以上或1700℃以上。氮化物的烧结温度例如可以为2200℃以下或2000℃以下。氮化物的烧结时间例如可以为1小时以上，另外，可以为30小时以下。烧结时的气氛例如可以为氮、氦及氩等非活性气体气氛下。

对于烧结，例如可以使用间歇式炉及连续式炉等。作为间歇式炉，例如可以举出马弗炉、管状炉及气氛炉等。作为连续式炉，例如可以举出旋转炉、螺旋输送炉、隧道炉、带式炉、推杆炉、及马琴式连续炉等。

就氮化物烧结体而言，在含浸工序之前，也可以根据需要通过切断等来成型为期望的形状及厚度等。

含浸工序中，在含浸装置内准备包含热固性组合物的溶液，通过使氮化物烧结体浸渍于该溶液，使热固性组合物含浸于氮化物烧结体的微孔。就包含热固性组合物的溶液而言，除了热固性组合物以外还可以包含溶剂，也可以仅为热固性组合物。作为溶剂，例如可举出脂肪族醇、醚醇、二醇醚、酮及烃等。

热固性组合物含有选自由具有氰酸酯基的化合物、具有双马来酰亚胺基的化合物及具有环氧基的化合物组成的组中的至少1种的化合物、和选自由膦系固化剂及咪唑系固化剂组成的组中的至少1种的固化剂。

作为具有氰酸酯基的化合物，例如可举出二甲基亚甲基双(1,4-亚苯基)二氰酸酯及双(4-氰酸酯基苯基)甲烷等。二甲基亚甲基双(1,4-亚苯基)二氰酸酯例如可作为TACN(Mitsubishi Gas Chemical Company,Inc.制，商品名)商购获得。

作为具有双马来酰亚胺基的化合物，例如可举出N,N’-[(1-甲基亚乙基)双[(对亚苯基)氧基(对亚苯基)]]双马来酰亚胺、及4,4'-二苯基甲烷双马来酰亚胺等。N,N’-[(1-甲基亚乙基)双[(对亚苯基)氧基(对亚苯基)]]双马来酰亚胺例如可作为BMI-80(KI化成株式会社制，商品名)商购获得。

作为具有环氧基的化合物，例如可举出1,6-双(2,3-环氧丙烷-1-基氧基)萘及由下述通式(3)表示的化合物等。通式(3)中，n的值没有特别限制，可以设为0或1以上的整数，通常为1～10，优选为2～5。1,6-双(2,3-环氧丙烷-1-基氧基)萘例如可作为HP-4032D(DIC株式会社制，商品名)商购获得。

[化学式3]

热固性组合物中，以热固性组合物的总量作为基准，具有氰酸酯基的化合物、具有双马来酰亚胺基的化合物及具有环氧基的化合物的总量可以为50质量％以上，可以为70质量％以上，可以为80质量％以上，另外，可以为90质量％以上。

对于热固性组合物中的具有氰酸酯基的化合物的含量而言，相对于具有氰酸酯基的化合物及具有双马来酰亚胺基的化合物的总量100质量份，例如可以为50质量份以上、60质量份以上或70质量份以上。如果热固性组合物中的具有氰酸酯基的化合物的含量为上述范围内，则得到的复合体与被粘体粘接时的固化反应迅速进行，与被粘体粘接后的介电击穿电压更优异。在将与被粘体的粘接条件设为实施例中的粘接条件的情况下，可以使介电击穿电压的提高效果更显著。

对于热固性组合物中的具有双马来酰亚胺基的化合物的含量而言，相对于具有氰酸酯基的化合物及具有双马来酰亚胺基的化合物的总量100质量份，例如可以为15质量份以上、20质量份以上或25质量份以上。如果热固性组合物中的具有双马来酰亚胺基的化合物的含量为上述范围内，则半固化物的吸水率降低，可以提高制品的可靠性。

对于热固性组合物中的具有环氧基的化合物的含量而言，相对于具有氰酸酯基的化合物及具有双马来酰亚胺基的化合物的总量100质量份，例如可以为10质量份以上、20质量份以上或30质量份以上。对于热固性组合物中的具有环氧基的化合物的含量而言，相对于具有氰酸酯基的化合物及具有双马来酰亚胺基的化合物的总量100质量份，例如可以为70质量份以下或60质量份以下。如果热固性组合物中的具有环氧基的化合物的含量为上述范围内，则可以抑制热固性组合物的热固化起始温度的降低，使热固性组合物含浸于氮化物烧结体变得更容易。

上述固化剂还可以含有膦系固化剂及咪唑系固化剂。

膦系固化剂促进基于具有氰酸酯基的化合物或氰酸酯树脂的三聚化的三嗪生成反应。作为膦系固化剂，例如可举出四对甲苯基硼化四苯基膦、及四苯基硼化四苯基膦等。四对甲苯基硼化四苯基膦例如可作为TPP-MK(北兴化学工业株式会社制，商品名)商购获得。

咪唑系固化剂生成噁唑啉，促进具有环氧基的化合物或环氧树脂的固化反应。作为咪唑系固化剂，例如可举出1-(1-氰基甲基)-2-乙基-4-甲基-1H-咪唑及2-乙基-4-甲基咪唑等。1-(1-氰基甲基)-2-乙基-4-甲基-1H-咪唑例如可作为2E4MZ-CN(四国化成工业株式会社制，商品名)商购获得。

相对于具有氰酸酯基的化合物、具有双马来酰亚胺基的化合物及具有环氧基的化合物的总量100质量份，膦系固化剂的含量例如可以为5质量份以下、4质量份以下或3质量份以下。相对于具有氰酸酯基的化合物、具有双马来酰亚胺基的化合物及具有环氧基的化合物的总量100质量份，膦系固化剂的含量例如可以为0.1质量份以上或0.5质量份以上。如果膦系固化剂的含量为上述范围内，复合体的制造容易，并且可以进一步缩短使用了复合体的被粘体的粘接所需要的时间。

相对于具有氰酸酯基的化合物、具有双马来酰亚胺基的化合物及具有环氧基的化合物的总量100质量份，咪唑系固化剂的含量例如可以为0.1质量份以下、0.05质量份以下或0.03质量份以下。相对于具有氰酸酯基的化合物、具有双马来酰亚胺基的化合物及具有环氧基的化合物的总量100质量份，咪唑系固化剂的含量例如可以为0.001质量份以上或0.005质量份以上。如果咪唑系固化剂的含量为上述范围内，复合体的制造容易，并且可以进一步缩短使用了复合体的被粘体的粘接所需要的时间。

热固性组合物可以包含具有氰酸酯基的化合物、具有双马来酰亚胺基的化合物及具有环氧基的化合物及固化剂、以及其他的成分。作为其他的成分，例如还可以包含酚醛树脂、三聚氰胺树脂、脲醛树脂、及醇酸树脂等其他的树脂、硅烷偶联剂、流平剂、消泡剂、表面调节剂、以及湿润分散剂等。这些其他的成分的含量以热固性组合物总量作为基准，可以为20质量％以下，可以为10质量％以下，可以为5质量％以下。

包含上述热固性组合物的溶液的100℃时的粘度可以为50mPa·秒以下、30mPa·秒以下、20mPa·秒以下、10mPa·秒以下或5mPa·秒。如果溶液的150℃时的粘度为上述范围内，复合体的制备变得更容易。上述溶液的100℃时的粘度可以为3mPa·秒以上。对于上述溶液的100℃时的粘度而言，优选将溶液的温度维持在100℃的状态下、以5小时以上、50mPa·秒以下进行保持。上述溶液的100℃时的粘度是指使用旋转式粘度计、在剪切速度为10(1/秒)的条件下测得的值。

含浸工序可以在减压条件下及加压条件下的任意条件下进行，也可以将减压条件下的含浸和加压条件下的含浸组合进行。在减压条件下实施含浸工序的情况下的含浸装置内的压力例如可以为1000Pa以下、500Pa以下、100Pa以下、50Pa以下或20Pa以下。在加压条件下实施含浸工序的情况下的含浸装置内的压力例如可以为1MPa以上、3MPa以上、10MPa以上或30MPa以上。

含浸工序中，将包含热固性组合物的溶液进行加热。通过将上述溶液在下述温度范围进行加热，可调节溶液的粘度、促进树脂的含浸，由此可得到优异的复合体。加热上述溶液的温度高于用于半固化的加热温度。加热上述溶液的温度的上限为用于半固化的加热温度+20℃的温度以下。

含浸工序中，将氮化物烧结体以浸渍于包含热固性组合物的溶液的状态仅保持规定的时间。该规定的时间例如可以为5小时以上、10小时以上、100小时或150小时以上。

半固化工序为将氮化物烧结体中含浸的上述热固性组合物加热而使其半固化的工序。通过半固化工序，可以调节复合体中的热固性组合物的半固化的状态。此时的加热温度为80～130℃。

通过半固化工序得到的半固化物可以含有选自由氰酸酯树脂、双马来酰亚胺树脂及环氧树脂组成的组中的至少1种的热固性树脂、以及固化剂。半固化物除了上述热固性树脂及固化剂之外，例如也可以含有酚醛树脂、三聚氰胺树脂、脲醛树脂、及醇酸树脂等其他的树脂、以及来自硅烷偶联剂、流平剂、消泡剂、表面调节剂、及湿润分散剂等的成分。该其他的树脂及该成分的合计含量以半固化物总量作为基准，可以为20质量％以下，可以为10质量％以下，可以为5质量％以下。

上述实施方式中，将含浸工序和半固化工序作为单独的工序进行了说明。在其他的实施方式中，也可以不是一定能够将两者区分的工序，只要可以发挥出各工序的期望的作用即可。即，可以在含浸工序的过程中调节加热条件，使含浸于氮化物烧结体的热固性组合物半固化。从使热固性组合物充分含浸到氮化物烧结体中的观点考虑，优选单独设置含浸工序和半固化工序。

上述复合体例如可以用于导热性粘接片等层叠体的制造。层叠体的一个实施方式例如依次具备第一金属基材、中间层及第二金属基材。上述第一金属基材和上述第二金属基材由上述中间层粘接，上述中间层为上述复合体的固化物。

第一金属基材及第二金属基材可以是彼此相同的金属基材，另外，也可以是不同的金属基材。第一金属基材及第二金属基材例如可以为铜、铝等。第一金属基材及第二金属基材的厚度可以彼此独立地为例如0.035mm以上或10mm以下。第一金属基材及第二金属基材也可以例如形成电路。

上述层叠体例如可以通过下述方法制造。层叠体的制造方法的一个实施方式为依次具备第一金属基材、中间层及第二金属基材的层叠体的制造方法，所述层叠体的制造方法具有下述工序：依次配置第一金属基材、上述复合体、和第二金属基材并进行加热及加压，使上述复合体固化而形成上述中间层。

上述层叠体的制造方法中，通过使用上述复合体，可以使第一金属基材和第二金属基材在短时间内粘接。粘接时间可以设为2小时以下、1小时以下或0.5小时以下。

从降低功率模块结构体及LED发光装置的制造所需要的能量的观点考虑，要求缩短功率模块结构体及LED发光装置的制造、特别是金属电路与散热用的金属翼片的粘接所需要的粘接时间。为了使用以往的使树脂含浸于多孔性的陶瓷烧结体而成的复合体来缩短上述粘接时间，例如考虑预先制造提高了树脂聚合度的粘接片的手段。然而，在该方法的情况下，由于伴随树脂聚合度的提高而提高了溶液粘度，使树脂含浸于陶瓷烧结体变得困难。结果，无法含浸足够量的树脂，所得到的复合体的粘接性及绝缘性有可能变得不充分。

与以往的复合体相比，本公开文本的复合体通过选择在特定的条件下固化时的介电击穿电压超过5kV的复合体，例如可以缩短金属电路与散热用的金属翼片的粘接所需要的粘接时间。此外，在使用特定的热固性组合物制造本公开文本的复合体的情况下，复合体的制造变得更容易，并且也可以缩短与被粘体的粘接时间。通过组合使用特定的热固性树脂与特定的固化剂，使热固性组合物含浸于氮化物烧结体时的条件成为比较温和的条件，即使在溶液的粘度低的状况下进行含浸，也可以缩短所得到的复合体成为C阶时的固化时间。

以上，针对一些实施方式进行了说明，但本公开文本不受上述实施方式的任何限定。另外，针对上述实施方式的说明内容可以彼此适用。

实施例

以下，参照实施例及比较例对本公开文本的内容进行更详细地说明。但是，本公开文本并不限定于下述的实施例。

(实施例1)

[具有多孔质结构的氮化物烧结体的制备]

在容器中分别称取无定形氮化硼粉末(Denka株式会社制，氧含量：1.5％，氮化硼纯度97.6％，平均粒径：6.0μm)40.0质量％，六方晶氮化硼粉末(Denka株式会社制，氧含量：0.3％，氮化硼纯度：99.0％，平均粒径：30.0μm)60.0质量％，加入烧结助剂(硼酸、碳酸钙)后，加入有机粘结剂、水进行混合，然后进行干燥造粒来调节氮化物的混合粉末。

将上述混合粉末填充到模具中，在5MPa的压力下进行压制成型，得到成型体。接下来，使用冷等静压(CIP)装置(株式会社神户制钢所制，商品名：ADW800)，对上述成型体施加20～100MPa的压力进行压缩。使用间歇式高频炉(富士电波工业株式会社制，商品名：FTH-300-1H)将经压缩的成型体于2000℃保持10小时而使其烧结，由此制备氮化物烧结体。需要说明的是，一边在炉内以标准状态使氮以流量成为10L/分钟的方式流动，一边将炉内调节为氮气氛下而进行烧成。

[热固性组合物的制备]

在容器中称取具有氰酸酯基的化合物80质量份，具有双马来酰亚胺基的化合物20质量份，具有环氧基的化合物50质量份，相对于上述3种化合物总量100质量份，加入膦系固化剂1质量份及咪唑系固化剂0.01质量份并进行混合。需要说明的是，由于环氧树脂在室温下为固体状态，因此在加热到80℃左右的状态下进行混合。得到的热固性组合物的100℃时的粘度为10mPa·秒。

热固性组合物的制备中使用以下的化合物。

＜具有特定官能团的化合物＞

具有氰酸酯基的化合物：二甲基亚甲基双(1,4-亚苯基)二氰酸酯(MitsubishiGas Chemical Company,Inc.制，商品名：TA-CN)

具有双马来酰亚胺基的化合物：N,N’-[(1-甲基亚乙基)双[(对亚苯基)氧基(对亚苯基)]]双马来酰亚胺(KI化成株式会社制，商品名：BMI-80)

具有环氧基的化合物：1,6-双(2,3-环氧丙烷-1-基氧基)萘(DIC株式会社制，商品名：HP-4032D)

具有苯并噁嗪基的化合物：双酚F型苯并噁嗪(四国化成工业株式会社制，商品名：F-a型苯并噁嗪)

＜固化剂＞

膦系固化剂：四对甲苯基硼化四苯基膦(化学株式会社制，商品名：TPP-MK)

咪唑系固化剂：1-(1-氰基甲基)-2-乙基-4-甲基-1H-咪唑(四国化成工业株式会社制，商品名：2E4MZ-CN)

金属催化剂：双(2,4-戊二酮酸)锌(II)(东京化成株式会社)

[复合体的制备]

通过以下方法使如上所述制备的热固性组合物含浸于如上所述制备的氮化物烧结体。首先，在真空加热含浸装置(Kyosin Engineering Corporation制，商品名：G-555AT-R)中装入上述氮化物烧结体和装入容器中的上述热固性组合物。接下来，在温度：100℃以及压力：15Pa的条件下，将装置内脱气10分钟。脱气后，在维持该条件的状态下，将上述氮化物烧结体在上述热固性组合物中浸渍40分钟，使热固性组合物含浸到上述氮化物烧结体中。

之后，取出装入有上述氮化物烧结体及热固性组合物的容器，置于加压加热含浸装置(Kyosin Engineering Corporation制，商品名：HP-4030AA-H45)，在温度：130℃以及压力：3.5MPa的条件下保持120分钟，由此使热固性组合物含浸于氮化物烧结体。之后，从装置中取出氮化物烧结体，在温度：120℃及大气压的条件下加热8小时，使热固性组合物半固化，由此制备复合体。半固化物的含量为25～68体积％。

[介电击穿电压的测定]

就如上所述得到的复合体而言，在2片铜板间配置上述复合体，在200℃及10MPa的条件下进行5分钟加热及加压，进一步在200℃及大气压的条件下加热2小时而制备得到层叠体。得到的层叠体的一面上，以成为直径为20mm的圆形的方式将抗蚀剂进行丝网印刷，在上述层叠体的另一面上，在整个面上将抗蚀剂进行丝网印刷。印刷后，对抗蚀剂照射紫外线使其固化而形成阻蚀。接下来，将形成有圆形的阻蚀一侧的铜板用氯化铜液蚀刻，在层叠体的一面上形成直径为20mm的圆形的铜电路。这样，得到作为测定对象的形成有圆形的铜电路的上述层叠体。将得到的层叠体作为对象，根据JIS C2110-1:2016、使用耐压试验器(菊水电子工业株式会社制，装置名：TOS-8700)测定介电击穿电压。根据测定结果，用以下基准评价绝缘性。结果示于表1。

A：介电击穿电压为10kV以上

B：介电击穿电压为5kV以上且小于10kV

C：介电击穿电压小于5kV

[90°剥离性及粘接性的评价]

就如上所述得到的复合体而言，在2片铜板间配置上述复合体，在200℃及10MPa的条件下进行5分钟加热及加压，进一步在200℃及大气压的条件下加热2小时而制备得到层叠体，将该层叠体作为测定对象。根据JIS K 6854-1:1999“粘接剂-剥离粘接强度试验方法”进行90°剥离试验，测定凝集破坏部分的面积。根据测定结果，用以下基准评价粘接性。结果示于表1。

A：凝集破坏部分的面积为70面积％以上

B：凝集破坏部分的面积为30面积％以上且小于70面积％

C：凝集破坏部分的面积小于30面积％

[热阻的测定及散热性的评价]

就如上所述得到的复合体而言，在2片铜板间配置上述复合体，在200℃及10MPa的条件下进行5分钟加热及加压，进一步在200℃及大气压的条件下加热2小时而制备得到层叠体，将该层叠体作为测定对象。热阻根据ASTM-D5470进行测定。根据测定结果，用以下基准评价散热性。结果示于表1。

A：热阻小于0.40K/W

B：热阻为0.40K/W以上且小于0.50K/W

C：热阻为0.50K/W以上

(实施例2～7、比较例1～3)

将具有特定官能团的化合物及固化剂的种类、配合比例、以及半固化物的含量如表1所示进行变更，除此以外，与实施例1同样地制备复合体，进行介电击穿电压、绝缘性、90°剥离性、粘接性、热阻及散热性的评价。

[表1]

产业上的可利用性

根据本公开文本，可以提供对被粘体的粘接性优异、并且与被粘体粘接后的绝缘性优异的复合体及其制造方法。